26 Mars – Soutenance de thèse - Arturo Sopena Moros

15 h Visioconférence

Étude des effets relativistes en régime d’interaction non-linéaire entre les molécules et les impulsions laser brèves dans les domaines de fréquences XUV et X mous.

Le développement de sources XUV intenses grâce à des lasers à électrons libres et à la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans les domaines femtoseconde (fs) et sub fs fournit un outil unique pour étudier l'interaction laser-molécule non linéaire à des durées ultra-courtes. Dans ce contexte, la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps s'est avérée puissante pour l'interprétation des résultats expérimentaux. La possibilité d'un contrôle cohérent et simultané de la dynamique électronique et nucléaire à l'échelle de temps attoseconde incite à des approches théoriques au-delà de l'approximation de Born-Oppenheimer (BO). En revanche, il est bien connu que, dans les domaines XUV/X-ray, l'approximation dipolaire (DA) doit être soigneusement utilisée. L'objectif de cette thèse est l'étude de deux processus photoniques et leur rôle dans la dynamique électron-nucléaire couplée qu'ils induisent ainsi que leur étude au-delà de l'approximation dipolaire.
Nous commençons par une description du formalisme et des méthodes mathématiques utilisées pour décrire la dynamique de photoionisation. Notre approche est basée sur une méthode spectrale, qui exige de commencer par déterminer les états quantiques de la molécule sans champ. Pour tenir compte de tous les degrés de liberté électroniques et nucléaires, nous avons recours à BO pour obtenir un ensemble d'états propres vibroniques qui sont développés dans une base de B-splines et d'harmoniques sphériques. De plus, nous avons recours aux projecteurs de Feshbach et à la théorie de scattering multicanal pour une description correcte du continuum d'électrons et de l'auto-ionisation. L'interaction avec le rayonnement est incluse en introduisant les deux premiers termes d'une expansion de Taylor du potentiel vectoriel dans l'hamiltonien. Le premier correspond à l'approximation dipolaire bien connue et le second tient compte des effets de retard. Enfin, nous décrivons les méthodes de propagation nécessaires pour obtenir des amplitudes d'ionisation à partir desquelles nous pouvons extraire des observables tels que des sections efficaces d'ionisation, des spectres de photoélectrons et des distributions angulaires de cadres moléculaires (MFPAD).
Dans la première partie des résultats, nous présentons des simulations d'un montage expérimental dans lequel une impulsion de train attoseconde VUV déclenche la dynamique électron-nucléaire qui est ensuite sondée au moyen d'une impulsion IR intense. Nous discutons ensuite du potentiel des techniques de filtrage harmonique sur le pilotage des voies d'ionisation 1-photon et 2-photons et ses conséquences sur l'apparition d'asymétries dans les MFPAD.
Dans la deuxième partie des résultats de la thèse, nous rapportons les premiers calculs de scattering Raman et Compton stimulée (SRS/SCS) dans H2 avec des noyaux fixes. L'énergie photonique élevée, XUV/X-ray, et l'intensité nécessaires à l'observation de ces phénomènes nécessitent la prise en compte des effets non-dipolaires dans le calcul. Nous validons l'utilisation de la théorie des perturbations, par comparaison directe avec des calculs non-perturbatifs, ce qui nous permet de présenter une interprétation de SRS et SCS en termes de processus à deux photons.
Nous rapportons ensuite les spectres photoélectroniques et les MFPAD à partir de calculs de SCS avec des énergies photoniques jusqu'à 1,6 keV. Nous comparons la contribution relative des routes dipolaires et non-dipolaires en fonction de l'énergie des photons et analysons la manifestation de leur interférence cohérente dans les MFPAD. Une attention particulière est accordée à l'effet de l'orientation moléculaire.
Enfin, nous étudions SCS avec deux couleurs, en nous concentrant sur l'effet de l'angle entre les impulsions. Comme on le voit dans les atomes, les effets non dipolaires sont améliorés pour la contre-propagation des impulsions. Nous étudions également l'effet de l'orientation moléculaire et de la séparation des couleurs.

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