04 Septembre – Soutenance de thèse - Quentin Schaeverbeke

15 h Université de Bordeaux

Émission de photons et transport quantique en cavité nanoplasmonique.

L'interaction entre la lumière et la matière n'a cessé de susciter un intérêt croissant. L'amélioration des techniques de fabrication des cavités électromagnétiques permet aujourd'hui de coupler les cavités à des nanocircuit, combinant les champs de l'optique quantique et de la nanoélectronique. Une démonstration expérimentale de cela a été proposée en utilisant un microscope à effet tunnel comme cavité plasmonique.
Dans cette thèse est proposé un cadre théorique basé sur l'électrodynamique mésoscopique, permettant l'étude du couplage entre le transport électronique dans une jonction moléculaire et le champ électromagnétique d'une cavité. L'attention est portée sur le régime de transfer tunnel séquentiel des électrons. Ce régime permet d'établir les equations maîtresses régissant l'évolution temporelle de la matrice densité, ainsi qu'un schéma de calcul numérique du courant électronique et des propriétés statistiques des photons dans la cavité.
Dans un premier temps, l’attention est portée sur un model de jonction moléculaire à une orbitale. L'existence d'un courant électronique signifie que la charge de la molécule fluctue et cette dernière se couple au champ électromagnétique de la cavité. L'étude est faite dans la limite, expérimentalement pertinente, de fort taux d'amortissement $kappa$ du mode de la cavité et de couplage lumière-matière arbitrairement élevé. Ce modèle met en évidence l'équivalence du couplage électron-photon et du couplage électron-phonon pour un unique niveau électronique. Ce couplage électron-phonon est étudié depuis longtemps en nanoélectronique sous le nom de principe Franck-Condon. La caractéristique courant--tension du circuit fait apparaitre une évolution par paliers, chacun séparés par l'énergie d'un photon. Ce phénomène correspond à une dissipation d’énergie, dans le mode de la cavité, provenant des électrons lors de leur transport. Une formule du courant électronique prenant en compte l'effet de l'amortissement de la cavité a été dérivée, permettant de mettre en exergue la dépendance de la largeur des sauts du courant à $kappa$ plutôt qu’à la température. Ce modèle démontre aussi des régimes d'émission de lumière inattendus. Pour une importante différence de potentiel entre les électrodes de la jonction, il prédît un important groupement («bunching») des photons émis dans la cavité. La corrélation entre deux photons émis atteint alors une valeur de l'ordre de $kappa/Gamma$, où $Gamma$ est le taux de transfert tunnel des électrons. En revanche, aux premier seuil de transfert inélastique des électrons, cette théorie prédît une émission de lumière non--classique provoquée par le courant électronique. Enfin l'étude de l'impact d'une forte excitation extérieur du mode de la cavité sur le courant montre aussi une quantisation de ce dernier liée à l'effet Franck-Condon.
La théorie développée dans cette thèse est ensuite appliquée à une jonction moléculaire à deux niveau électroniques. Le mode de la cavité se couple à la transition électronique entre les deux orbitales moléculaires. L'effet des fluctuations des charges de chaque orbitale est négligé. Dans ce cadre le couplage est alors uniquement un couplage dipolaire. L'attention est portée principalement sur le régime de couplage faible entre le dipole de la molécule et le mode de la cavité. Le courant électronique montre l'empreinte des oscillations de Rabi provenant de l'hybridation du mode de la cavité et de la molécule. Le transfert d'électrons peut se produire au travers des états hybridés. On observe alors que le transfert d'un unique électron est responsable de l'émission d'un photon dans la cavité. Les photons émis dans la cavité sont ainsi dégroupés («anti-bunching»). Bien que le régime de couplage modéré soit seulement brièvement traité, le régime de couplage fort, quant à lui, se montre très similaire au couplage de deux niveaux électroniques indépendants avec le mode de la cavité.

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